O Python é uma linguagem muito mais expressiva que o Java. Eu costumava ser um desenvolvedor Java muito entusiasmado, mas depois que comecei a usar o Python, nunca mais voltarei. O Python é simplesmente uma linguagem maravilhosa para todos os tipos de tarefas diferentes.
Na verdade, eu não programei muito GTK com Java, mas há pelo menos algum suporte para o GObject Introspection, que disponibilizará muitas bibliotecas mesmo se você usar Java. Além disso, as interfaces feitas no Glade serão utilizáveis a partir do Java. Usar o Python é principalmente uma questão de conforto e não de necessidade.