Quaisquer alterações nas combinações de teclas usando xmodmap ou xkb serão espezinhadas se você suspender ou alterar o mapa de teclas. Além disso, no login, eles não funcionarão nos primeiros segundos (já que o GNOME carregará seu próprio mapa de teclas posteriormente).
Veja aqui para detalhes e algumas soluções; pessoalmente estou usando o script do dedalu .