Eu estava um pouco confuso sobre o Unity usando o compiz vs metacity, mas de acordo com esta resposta é usada apenas para efeitos especiais. No entanto, parece que algumas configurações em metacity são usadas pelo compiz. (Não adianta exigir que o usuário mantenha dois conjuntos de configurações.)
Então, como estou usando o compiz, preciso instalar o compizconfig-settings-manager < href="http://pt.ubuntu.com/p/compizconfig-settings-manager">
sudo apt-get install compizconfig-settings-manager
e use isso para definir os atalhos em Gerenciamento de janelas > Grade . Alterar os atalhos lá funciona.