Problema 1: o /64 no final do parâmetro address está incorreto. É para isso que serve o parâmetro netmask ; você deve excluir o / 64 no final de address .
No entanto, o erro que você está vendo é o que você esperaria se já houvesse um túnel configurado com o nome "he-ipv6". Em um palpite, você já executou ifup he-ipv6 , e chegou até a criar o túnel antes de cair com um erro devido ao /64 . Tente fazer
sudo ip tun del he-ipv6
para excluir o túnel parcialmente configurado antes de tentar novamente.