Você não pode aumentar o tamanho de um arquivo de persistência além de 4 GB em um sistema de arquivos FAT32 (nunca vi um trabalho de instalação persistente em um sistema de arquivos NTFS).
Para usar uma partição persistente você pode precisar apagar o arquivo persistente de casper-rw, o tutorial pendrivelinux assume que você criou o pendrive usando "espaço extra" e um arquivo casper-rw foi criado, se não você precisa adicionar a palavra persistente em text.cfg, txt.cfg ou syslinux.cfg da seguinte forma:
append file=/cdrom/preseed/ubuntu.seed boot=casper persistent initrd=/casper/initrd.lz quiet splash noprompt