Encontrei a resposta para minha própria pergunta com um pouco mais de pesquisa. Fazendo o que eu fiz na pergunta me deu permissão para ler / escrever todos os arquivos / diretórios, mas eu não tinha permissões definidas para a própria partição. Para ilustrar, ls -l $HOME
me mostrou que a partição era de propriedade de root e não tinha permissões de leitura / gravação para "outros". Para corrigir isso eu emiti isto:
sudo chown -R -v <my_username>:<my_username> SteamLibrary
SteamLibrary aqui é o ponto de montagem para o drive, -R recursivamente aplica isso a pastas e arquivos, -v produz informações adicionais. Neste caso, defino o proprietário e os grupos para o meu nome de usuário, já que serei o único a acessá-lo, mas a alteração do segundo nome de usuário para "usuários" deve permitir que qualquer usuário no computador o acesse. Executando o mesmo comando ls como antes, agora eu obtenho a linha
drwxrwxrwx 5 willc willc 4096 Mar 18 22:46 SteamLibrary
Isso me mostra que agora possuo a unidade e tenho permissões totais. Agora, não só posso acessar a unidade, mas aplicativos como vapor também são capazes de ler / escrever.