Eu acho que o problema aqui é que você está tentando obter o vim, que espera rodar em um terminal, para reconhecer uma seqüência CTRL-SHIFT. Embora seja possível para o X reconhecer essas combinações, os aplicativos executados em um terminal (ou, atualmente, um emulador de terminal) não podem. Isso ocorre porque, historicamente, os terminais só podiam enviar e receber sequências de sete ou oito bits de dados ASCII através de uma conexão serial (embora isso pudesse incluir "seqüências de escape" que posicionam o cursor, rolar ou excluir linhas, alterar cores e outras efeitos).
Existem 32 "Control Codes" no conjunto de caracteres ASCII, incluindo o familiar CTRL-A através de CTRL-Z. Mas não há códigos ASCII correspondentes para "CTRL-SHIFT" de A a Z. Agora, o próprio gnome-terminal pode reconhecer esses códigos (CTRL-SHIFT-V, por exemplo, colará texto da área de transferência), mas o vim não será capaz de ter acesso direto a ele.
Naturalmente, pode ser possível (não sei) que um emulador de terminal seja configurado para converter as teclas CTRL-SHIFT em uma seqüência de escape que pode então ser reconhecida por um mapeamento vim.
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UPDATE
Você pode estar interessado em gvim, que é uma versão gráfica do vim que é executada como um programa X em vez de um programa terminal. Talvez o gvim consiga entender os códigos CTRL-SHIFT?