Sim, claro, você pode desenvolver aplicativos tanto no Python 2 quanto no Python 3 com PyGtk.
Verifique como usar o PyGtk for Python 3 ou ="http://www.pygtk.org/"> aqui para o Python 2
Você também pode usar Rapidamente ( video ) que irá gerar grande parte do código clichê e para facilitar o lançamento do seu projeto.