Usar um LiveCD é mais seguro. Eu concordo com o CSCameron que você deve ter um backup, porque trabalhar com sistemas de arquivos e partições pode destruir dados.
Alterar o tamanho de uma partição é apenas parte do que você precisa fazer para tornar esse espaço utilizável.
Depois de expandir a partição para usar o espaço não alocado, você precisa redimensionar o sistema de arquivos (o aspecto ext4) para incluir também o novo espaço. Felizmente, o ext4 pode ser redimensionado online.
Depois de expandir a partição, feche o gparted e abra um terminal.
sudo resize2fs /dev/sda3
Isso deve dizer à sua partição ext4 que ela é maior agora e permitir que ela use o novo espaço.
Para uma boa medida, eu reiniciei.