Acabei de fazer um teste sobre isso. Eu usei
touch testfile.txt
e enviou o arquivo para minha nuvem pessoal. Eu sincronizei meu telefone e o arquivo estava lá. Em seguida, apaguei o arquivo da pasta Ubuntu One no computador e não recebi outra mensagem dizendo que o arquivo estava sendo baixado novamente e, quando sincronizei novamente meu telefone, o arquivo tinha desaparecido.
Com base nessa pequena experiência, eu diria que, se você os excluísse da própria pasta, eles não tentariam fazer o download novamente.