Resposta curta, não com um 'mas'; É sempre melhor permitir que o sistema de empacotamento interno (APT) gerencie os arquivos instalados. Se você simplesmente excluir esses arquivos, eles provavelmente reaparecerão na próxima vez que você atualizar qualquer um dos pacotes afetados, evapotando inesperadamente sua economia de espaço. Em vez disso, use o Centro de Software (ou apt-get ou aptitude) para remover os pacotes. Geralmente eles têm o mesmo nome da pasta que você vê em /usr/share/doc , mas se houver uma pasta que você não consiga descobrir, tente dpkg -S /path/to/file .
Por exemplo, depois de ler sua pergunta, eu corri ncdu /usr/share/doc e achei que era 1.7G, e a maioria dos hitters pesados estavam relacionados ao texlive, que eu instalei apenas para checar algo para outra pergunta do AskUbuntu. Eu corri o aptitude, procurei por pacotes correspondentes a ^ texlive. * Doc $, e purguei-os, e agora está abaixo de 930M.