Clicar com o botão direito em uma pasta sincronizada no Nautilus e escolher "Parar de sincronizar no Ubuntu One" fará com que a pasta e seu conteúdo sejam removidos do servidor. Isso não significa "apenas remova a conexão para este computador, para esta pasta".
Se você deseja cancelar a assinatura de uma pasta sincronizada em um computador, abra o aplicativo do painel de controle do Ubuntu One a partir do iniciador e desmarque a caixa sob "Sincronizar Localmente". coluna na guia Pastas, para a pasta que você deseja que não seja mais sincronizada com a máquina local. Ou você também pode usar o utilitário u1sdtool na linha de comando, para cancelar a assinatura de uma pasta ou compartilhamento.