Em termos de hardware, acho que, neste momento, a ATI está proporcionando mais retorno para seu investimento, com muitas placas baratas superando as placas NVIDIA com o mesmo valor.
No entanto, embora os drivers de código aberto da ATI continuem a melhorar, não acho que eles (nem o driver binário fglrx) se comparam ao driver proprietário da NVIDIA - ainda. Se você estiver usando uma típica máquina de desktop / escritório, você pode ficar bem com uma boa placa ATI e um conjunto de drivers. No entanto, se você planeja jogar, acho que você pode ter menos problemas usando a NVIDIA. Então, neste momento, eu diria que uma placa de vídeo NVIDIA pode ser sua melhor aposta apenas por causa dos drivers.
Eu tenho um NVIDIA GTS 250 e ele está rodando sem problemas, exceto por um bug de renderização de texto no 10.10 (que ainda é beta) que já foi corrigido em um driver mais novo.