Acho que você precisa aumentar SystemMaxUse=
De link
SystemMaxUse=, SystemKeepFree=, SystemMaxFileSize=, SystemMaxFiles=,
RuntimeMaxUse=, RuntimeKeepFree=, RuntimeMaxFileSize=, RuntimeMaxFiles=
O primeiro par é padronizado para 10% e o segundo para 15% do tamanho do respectivo sistema de arquivos, mas cada valor é limitado a 4G.