O que eu estava fazendo de errado era formatar cada volume lógico individual (LV) que anteriormente havia sido atribuído ao grupo virtual (VG), o que impedia que todo o VG fosse compartilhado como um único "drive".
A solução, para mim, era criar o VG e atribuir as unidades físicas e depois criar um único LV que "abrangesse" as unidades físicas como um único sistema de arquivos, em vez de duas unidades com seu próprio sistema de arquivos. É um pouco como um RAID 0 (ou discos distribuídos).