Você precisa inicializar a partir de outra mídia para fazer algo assim, você não pode (pelo menos sem a HUGE chance de estragar tudo) mudar a partição sem desmontá-la, e desmontar a partição do sistema e continuar usando o sistema isn é uma tarefa fácil.
Para fazer o que você está pedindo, é melhor inicializar a partir de um live cd e alterar a partição dele. O teste do Ubuntu disponibilizou o gparted e, a partir dele, você pode redimensionar sua partição.
Lembre-se que se você instalar algo (leia sistemas operacionais Windows) que não seja compatível com o grub, sua instalação cobrirá o grub e você não poderá inicializar a partir do Ubuntu sem reinstalar o grub. O mesmo pode acontecer se você mover a partição em vez de apenas redimensioná-la.
EDIT: Eu notei que o OP estava usando o lvm e, portanto, o gparted só não faria o que precisava.
Veja aqui um tutorial sobre redimensionamento com system-config-lvm .