A primeira coisa que você deve fazer é fazer backup de seus dados mais importantes em caso de erro. Em seguida, use os comandos de redimensionamento do LVM.
Você pode encontrar imagens de procedimentos neste link:
Como estender / reduzir o LVM no Linux - Parte II
Os comandos atuais para reduzir o tamanho são:
resize2fs - Reduce a file-system
lvreduce - Reduce a Logical volume
Para a GUI, você pode tentar system-config-lvm do repositório do Ubuntu.
Você pode considerar a instalação do Ubuntu em um pen-drive. Inicialize o pen-drive e instale o LVM GUI nessa unidade e gerencie seu disco rígido a partir dessa sessão.