Você precisa garantir que suas fontes de software estejam ativadas para Extras restritos e Multiversos.
Abra o Centro de Software da Unity e selecione Editar - > Fontes de Software .
Na caixa de diálogo que se abre, verifique se você selecionou o seguinte:
Quando isso for feito, feche a caixa e procure por VLC no Centro de Software e, em seguida, você poderá instalá-lo.