Quando você escreve um ISO em uma unidade USB, o "tamanho" ISO é o tamanho da partição USB. Quando você instala o Wubi daquele USB, ele copia a partição inteira como se fosse o ISO.
por exemplo. uma chave USB com 4 GB, o arquivo C:\ubuntu\install\installation.iso
será de 4 GB. Se você tiver um USB de 32 GB, ele tentará copiar 32 GB.
Observe que isso falhará de qualquer maneira, porque o Wubi verifica o tamanho ISO mais tarde. Mas o fato é que ele foi originalmente escrito esperando CDs ou DVDs e não lida com USBs de maneira lógica.
Então, encontre e exclua o arquivo C:\ubuntu\install\installation.iso
(se você não conseguir inicializar o Windows) ou desinstale o Ubuntu no Painel de Controle e ele liberará esse espaço.