Se você tentar criar uma pasta sincronizada a partir de algo que não seja um diretório real dentro de sua casa (se for, por exemplo, um link simbólico para outro local), ou se for um subdiretório de uma pasta sincronizada, a criação falhará.
Se você tentar fazer a mesma coisa no Terminal, deverá receber uma mensagem de erro um pouco mais detalhada; por exemplo,
$ u1sdtool --create-folder=/home/tyler/Pictures
FolderCreateError: UDFs can not be a symlink (path=/home/tyler/Pictures)
(UDFs é o que nós, desenvolvedores do Ubuntu One, chamamos de pastas sincronizadas). Se a saída é ao invés
$ u1sdtool --create-folder=/home/tyler/Pictures/
FolderCreateError: UDFs can not be nested (path=/home/tyler/Pictures)
então você pode usar u1sdtool --list-folders
para ver qual pasta sincronizada você já tem, que é um subdiretório de Pictures
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