No Gnome, você pode mudar o beavior do Caps Lock no Gnome-Tweak-tool e, em seguida, Digitando:
Infelizmente, devido a um bug / misfeature , as descrições são dificilmente legíveis (elas são truncadas muito curtas). Você deve combinar isso com as descrições completas em /usr/share/X11/xkb/rules/evdev.lst
--- isso parece ser o que você quer:
caps:shiftlock Caps Lock toggles ShiftLock (affects all keys)
Basta selecionar alguns deles até conseguir o que deseja.