A maneira lenta mas confiável seria mover tudo de volta para o disco rígido local e carregá-lo no iTunes. Em seguida, vá para iTunes- > Preferences- > Advanced. No topo, você verá a localização consolidada atual de sua mídia. Clique em Alterar e escolha o local no seu NAS onde você deseja armazenar toda a mídia. Em seguida, vá para Arquivo- > Biblioteca- > Organizar Biblioteca, marque Consolidar Arquivos e clique em OK. Isso moverá todas as suas mídias (incluindo músicas, podcasts, aplicativos, livros, etc.) para o NAS, mantendo os metadados do iTunes, como listas de reprodução e contagens de reprodução, no disco rígido local. Isso é principalmente da Apple: link
Se isso não for possível (unidade local muito pequena para armazenar temporariamente todas as mídias), você pode tentar mover o arquivo da biblioteca do iTunes do seu NAS para o disco rígido local e escolher isso ao iniciar o iTunes com um clique alt. Se isso não funcionar, há conselhos antigos sobre como corromper o arquivo da biblioteca, editar o arquivo xml e depois iniciar o iTunes, que supostamente reconstruirá o arquivo da biblioteca a partir do arquivo xml. Isso é mais arriscado, então você definitivamente vai querer criar backups desses arquivos antes de tentar. Informações de referência:
Vale a pena mencionar que fiz algo muito semelhante há cerca de um mês; Comecei com tudo na unidade local, em seguida, segui a primeira metade das minhas instruções acima para mover a mídia para uma unidade externa, mantendo os arquivos da biblioteca no disco local, por isso estou sugerindo essas etapas da experiência. Boa sorte!