Eu acho que criar um tipo de teclado XKB com map[Control+Alt] = Level3;
deve fazer isso. Agradecemos a William Hatch em link
type "Level3withCtrlAlt" {
modifiers = Control+Alt+Shift;
map[None] = Level1;
map[Shift] = Level2;
map[Control+Alt] = Level3;
map[Control+Alt+Shift] = Level4;
};