Além de definir nome, comando e ligação, você também precisa alterar o array custom-keybindings , atribuindo todos os caminhos que você atribuiu também a atalhos de teclado.
O caminho no seu exemplo seria / org / gnome / settings-daemon / plugins / media-keys / custom-keybindings / custom0 / e o seguinte comando designaria esse caminho para o chave de atalhos de teclado :
gsettings set org.gnome.settings-daemon.plugins.media-keys custom-keybindings "['/org/gnome/settings-daemon/plugins/media-keys/custom-keybindings/custom0/']"