A resposta curta é não - não há caminho de migração direta para o LVM - > ZFS. Sua pesquisa leva você até o caminho certo - você precisará de 3 unidades adicionais, criar o zpool com essas unidades, usar algo como o rsync para copiar os dados e depois adicionar as unidades existentes ao zpool. Se você estiver preocupado com a proteção de dados, poderá colocar as duas unidades restantes em um espelho, para ter um pool com um raidz e um espelho. Isso não é realmente ideal e não leva você à configuração RAIDZ de 4 + 1, mas pelo menos utiliza os discos.
Se você realmente quer a configuração 4 + 1, provavelmente precisará encontrar uma maneira de anexar algumas unidades de disco existentes ao sistema externamente - USB ou algo parecido - e adicionar mais algumas unidades de 4TB ao sistema, construa o pool e migre os dados usando o rsync.
Além disso, com o LVM, tenha cuidado para saber exatamente em quais discos seus dados estão localizados antes de começar a removê-los e certifique-se de usar os comandos na ordem correta. O LVM tem 'pvmove' para facilitar a movimentação dinâmica de dados de discos para outros, assim, desde que você esteja usando, você deve ser bom.