O problema é que o executável está escrito com um "A" maiúsculo. Não "átomo" minúsculo como eles têm no manual. Então este comando funcionou:
$ /Applications/Atom.app/Contents/MacOS/Atom --safe
Edit: Acabei de descobrir que escolher "Atom" > "Instalar Comandos do Shell" no menu criará os links simbólicos necessários para que o aplicativo de linha de comando atom
funcione.