Eu simpatizo completamente. Esta é uma das minhas maiores reclamações com o iTunes - que não faz qualquer distinção entre álbuns completos e "singles" - faixas aleatórias que não estão com um álbum completo.
O que eu acabei fazendo é sistematicamente limpar a etiqueta do álbum de todos os singles. Você pode então criar uma lista de reprodução inteligente que omite faixas sem álbum. Se você se incomodar em mexer com os metadados dessa maneira, poderá encontrar um atributo diferente para alterar, desde que seja consistente e seja algo que as listas de reprodução inteligentes podem filtrar.