Isso é bastante complicado, pois há vários arquivos contendo metadados do iTunes, além de instâncias ativas do iTunes. O mais difícil de superar é o fato de que a instância em execução do iTunes não grava dados até que eles sejam encerrados, portanto, se você tiver instâncias em execução no iMac e no MBP e atualizar os arquivos abaixo deles, eles serão perdidos. Além disso, os caminhos estão contidos nos arquivos, portanto isso não funcionará, a menos que você tenha caminhos idênticos em ambas as máquinas (supondo que você não alterou os padrões e tenha o mesmo nome de usuário, isso colocaria a música em / Users / username / Music / iTunes / iTunes Music / e os metadados em / Users / username / Music / iTunes / {Biblioteca do iTunes, iTunes Music Library.xml}).
Você pode manter a pasta de música atualizada em ambos usando o rsync, mas isso só funciona de forma limpa se você sempre adicionar ou excluir itens em uma das máquinas ou se você adicionar apenas itens. Em caso afirmativo, as duas linhas no MBP funcionariam:
% rsync -a /Users/<username>/Music/iTunes/iTunes\ Music <G5hostname>:/Users/<username>/Music/iTunes
% rsync -a <G5hostname>:/Users/<username>/Music/iTunes/iTunes\ Music /Users/<username>/Music/iTunes
Você provavelmente desejará configurar a autenticação automática usando a autenticação de chaves públicas no SSH e colocar isso em um cronjob.
Para realizar a movimentação dos metadados, sugiro que você tenha um script em execução nas duas máquinas no cron que primeiro determine se o iTunces está sendo executado na máquina local e, se não estiver, rsyncs os arquivos de metadados do outro servidor se o conteúdo no outro servidor é mais recente que isso localmente. Algo como:
if [ 'ps -ax | grep -v grep | grep -c iTunes' -ne 0 ] ; do
rsync -au <otherhostname>:/Users/<username>/Music/iTunes/{iTunes\ Library,iTunes Music\ Library.xml} /Users/<username>/Music/iTunes
done
Isso ainda pressupõe que você não faça mods em ambas as instâncias com as duas instâncias sendo ativadas continuamente. Além disso, eu não testei isso, então provavelmente há alguns erros de sintaxe ou sutilezas que estão faltando.