O que eu acho que você quer é o que é chamado de criptografia / descriptografia on-the-fly. Isso é fornecido por muitos sistemas de criptografia, incluindo o mais popular (AFAIK), TrueCrypt . Crie um arquivo de contêiner criptografado, monte-o e, em seguida, mova todos os seus arquivos para lá. Claro que, da primeira vez, você tem que esperar até que todos os arquivos sejam criptografados.
Nota: Truecrypt não é mais suportado ou está em desenvolvimento, eu recomendo usar o Veracrypt, que é baseado no código fonte original do Truecrypt e está em desenvolvimento e é suportado.