Tanto quanto sei, o Import Project é para projetos que você criou usando o Eclipse ou outros IDEs compatíveis e que possuem um arquivo de projeto associado a eles.
Enquanto isso, criar projeto a partir de fonte existente destina-se a criar um novo projeto (criando um novo arquivo de projeto) quando você tiver apenas o código-fonte do projeto e nenhum arquivo de projeto associado.
Enquanto a primeira opção tentará importar configurações como o tempo de execução em que você deseja que ele seja executado, etc., o segundo simplesmente seguirá com as opções padrão do eclipse.