Na segunda vez que o problema ocorreu (exFAT), encontrei um comentário nos fóruns da Ajuda da Microsoft sobre HDDs externos. Parece que o Disco Rígido Externo não suporta um HDD de 3 TB. Então, quando chegou ao limite de 2TB, não sabia como lidar com novos arquivos e pastas.
O problema foi resolvido com a compra de um novo HDD Case, que pode lidar com HDD maiores.