Com base na sugestão do @ Techie007, testei o Dropbox criando outro usuário e instalando o cliente nessa conta. Tudo funcionou como esperado.
Aqui está evidentemente o que aconteceu:
Quando instalei o Dropbox pela primeira vez, o cliente solicitou os detalhes da minha conta e os vinculou corretamente. Nesse ponto, ele me disse que o que eu tinha na minha conta do Dropbox era grande demais para a unidade padrão e perguntou se eu queria "Sincronização seletiva" ou "Sincronizar tudo". Saí desse aviso e tentei definir a pasta do Dropbox para uma unidade diferente por meio do cliente, e evidentemente não gostei disso.
Quando mais tarde tentei desinstalar e reinstalar, o cliente nunca solicitou detalhes da conta e apresentou o problema descrito na pergunta. Eu apaguei o programa novamente, então fui para C:\Users\Me\AppData\Roaming
e deletei o diretório do Dropbox. Após a reinstalação, o cliente solicitou minha conta.
Novamente, ele me disse que minha unidade padrão era muito pequena. Desta vez selecionei 'Sync Everything' e depois 'Advanced Settings' na tela de instalação a seguir. No menu 'Configurações avançadas' da instalação, alterei o diretório padrão do Dropbox.
Tudo está funcionando bem agora.