Resposta curta é não, você não pode convertê-la. Você precisará fazer backup, destruir o espelho, criar um raidz e restaurar os sistemas de arquivos a partir do backup.
O ZFS oferece suporte à adição de unidades a pools sem alterar os dados originais, mas você não pode alterar a configuração (mirror, raidz, etc.) das unidades existentes no pool.
No seu caso, você poderia (embora eu não o recomende) adicionar a terceira unidade ao seu pool existente e o espaço extra ficaria disponível para todos os sistemas de arquivos ZFS no pool mas você não teria redundância a piscina inteira.
Você poderia adicionar duas unidades como outro espelho ao mesmo pool e, em seguida, teria espaço adicional com redundância de espelho em todo o pool.
Já executei raidz (uso doméstico, não produção) no passado, mas agora prefiro espelhos por sua simplicidade e desempenho (especialmente em scrubs), apesar da menor capacidade utilizável.