Excluindo todas as fotos do seu iTunes.
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Selecione todas as fotos. (Selecione - > Todas as fotos ou CTRL + A )
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Clique com o botão direito do mouse na seleção e clique em Excluir, se solicitado, escolha removê-las do seu computador.
Excluindo todas as fotos do seu iPhone.
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Quando você clica em "importar fotos" ao sincronizar seu iPhone, ele pergunta se deseja manter os originais ou excluí-los (o que significa que o iPhone). Basta clicar para excluir os originais.
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Alternativa : Entre no seu iPhone e limpe todas as fotos.
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