Eu realmente perguntei isso no canal de IRC #freenas, e eles conseguiram responder minha pergunta.
Para responder à minha própria pergunta: não, você não pode adicionar uma unidade adicional a uma matriz RAID-Z1 para torná-la uma matriz RAID- Z2 . O nem você pode adicionar unidades adicionais para dimensionar o array horizontalmente. A geometria da matriz é definida quando você a cria.
Você pode no entanto, aumentar a capacidade verticalmente adicionando unidades maiores uma a uma. Assim, eu poderia aumentar meu array RAID-Z2 de 6x4TB substituindo cada drive por um drive de 8TB, e permitindo que ele fosse reconstruído cada vez que eu trocasse um drive. Os detalhes disso estão além de mim.
Eles também strongmente recomendaram contra a configuração de um array RAID-Z1. Sempre use Z2 ou melhor para evitar perder toda a matriz se perder duas unidades.