O tema padrão do Chrome não foi projetado para ser editável pelos usuários finais. Os arquivos de recursos, incluindo CSS, para o tema padrão do Chrome costumavam ser armazenados no theme.dll e no próprio chrome.dll para versões mais recentes.
Você pode seguir as instruções aqui se você é aventureiro para hackar arquivos DLL.
A melhor fonte de orientação para editar temas do Google Chrome ainda é a documentação do Chrome Developer Themes oficial.