O Apple Support tem instruções para mover a pasta no Windows e no Mac OS X .
Esse método exige que você deixe o iTunes manter sua pasta de mídia organizada. Parece que você só quer mover seus arquivos de uma pasta para outra, então essas instruções funcionarão.
Se você também quiser organizá-los você mesmo por algum motivo, eu tenho medo que você tenha que mexer com isso "à mão".