A escolha de técnicas de dimensionamento depende muito da sua imagem de entrada. Existem várias técnicas disponíveis (o GIMP tem a maioria delas), mas nenhuma delas é perfeita.
O problema é que você sempre precisa desfocar a imagem, já que está tentando duplicar a quantidade de informações na imagem. Cada técnica de escala tem alguma maneira de determinar a cor de um novo pixel.
Dois exemplos:
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Vizinho mais próximo
Ao procurar a cor de um pixel, escolha o pixel mais próximo possível da imagem original. Bom para arestas duras, mas apenas para linhas horizontais e verticais. -
(Bi-) linear
Escolha os próximos dois pixels possíveis e interpole entre eles. Melhor para fotos, mas causa desfoque e introduz artefatos em linhas que não são horizontais ou verticais. -
Bicúbico
Polinômios de terceiro grau aproximados entre os pixels de origem e avaliá-los para cada pixel solicitado. Torna as bordas suaves, boas para fotos, ruins para imagens com bordas duras.
Mais técnicas são explicadas em Wikipedia .
Sua melhor opção seria recuperar uma imagem de alta qualidade para começar. Se você tiver imagens vetoriais de seus ícones, poderá simplesmente exportá-las com uma resolução maior.