Você pode configurar seu roteador para usar qualquer servidor DNS de sua preferência, mas se o seu Chromecast tiver servidores DNS codificados (provavelmente 8.8.8.8 e 8.8.4.4), ele nem mesmo solicitará informações de DNS ao roteador e continuará a resolver para onde quer que seu servidor DNS informe.
Você pode capturar qualquer tráfego DNS interno do seu chromecast e redirecioná-lo para os servidores unblock-us, mas a maioria dos roteadores não suportará essa funcionalidade, mas a minha não.
O DD-WRT é um firmware de roteador que você pode instalar e realizar o que você está tentando alcançar. Não é muito difícil de instalar, mas deve ser cuidadoso e você corre o risco de obstruir seu roteador. Se você seguir esse caminho, recomendo que leia com atenção toda a documentação do DD-WRT relacionada ao seu roteador antes de instalar qualquer coisa.