Finalmente chegou ao fundo disso. A configuração mágica que resolveu meu problema acabou sendo adicionada
smb ports = 139
para o arquivo smb.conf no dispositivo WD My Book Live NAS (após ssh'ing no dispositivo)
O padrão para esse parâmetro é as portas 139 (NetBIOS) e 445 (TCP). Não sei por que o valor padrão estava causando uma degradação de desempenho tão grave para transferências de arquivos e navegação, mas meu palpite é que o cliente Windows 7 estava tentando primeiro a porta 445, perdendo a conexão e fazendo o downgrade para a porta 139 e não pôde se reconectar.
Espero que isso ajude alguém.