Você pode usar KeyRemap4MacBook para atribuí-los a algumas combinações de teclas não usadas primeiro:
<autogen>__KeyToKey__ KeyCode::A, ModifierFlag::OPTION_L | ModifierFlag::NONE, KeyCode::F19, ModifierFlag::COMMAND_L</autogen>
Sem | ModifierFlag::NONE
⌃⌥A também seria alterado para ⌃⌘F19.
Veja a fonte dos valores do código-chave e configurações predefinidas .