Eu estou supondo que você esteja usando o Vim dentro de um terminal, já que eu era capaz de mapear <C-Enter>
com sucesso nas versões GUI do MacVim no OS X e gVim no Windows:
:imap <C-Enter> I just pressed Control+Enter<CR>
Se você estiver usando a versão de terminal do Vim, o Vim ficará à mercê de qualquer código de tecla fornecido pelo terminal. Em alguns terminais, pressionar Control + Enter parece exatamente o mesmo para o Vim ao pressionar Enter sozinho, então o Vim nunca vê a tecla que você está tentando enviar.
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