O problema estava sendo causado por ter um grande número de arquivos (cerca de 500.000) no volume que havia sido escassamente distribuído e, por algum motivo, tornava certas placas inabaláveis. Eu criei um terceiro volume simples (sem resiliência) e movi todos os arquivos para lá. Depois que eles foram transferidos, eu corri Optimize-Volume X -ReTrim -SlabConsolidate
e instantaneamente reivindiquei cerca de 3TB de espaço geral.
Eu não tenho ideia do porquê.
Eu então copiei esses arquivos de volta (como eu queria que eles estivessem redundantemente disponíveis), deixei os outros arquivos que eu tinha movido para um volume separado anteriormente, e o uso de espaço encolhido para o que eu estava esperando.