Esta parece ser uma variação desta questão: Chrome: remover o URL do preenchimento automático que não aparece no histórico?
Como o URL antigo que está sendo sugerido é um item de histórico, a resposta "teclas de seta e Shift + Delete" pode ser suficiente. Fazer isso removerá totalmente essa sugestão dos dados de preenchimento automático.
Para fazer o que você pediu especificamente, promovendo o novo URL, você terá que editar o banco de dados SQLite do Chrome, conforme explicado na primeira resposta a essa pergunta. Para localizar o banco de dados: veja aqui ( clique) . (Eu não tentei este método eu mesmo, no entanto.)
Outra maneira de promover o novo URL pode ser o de marcá-lo como favorito, mas eu já tive resultados mistos com isso.