Sim, por que não?
Windows Registry Editor Version 5.00
[HKEY_LOCAL_MACHINE\SOFTWARE\FOO]
"FOO"="BAR"
[HKEY_LOCAL_MACHINE\SOFTWARE\WOW6432Node\FOO]
"FOO"="BAR"
o primeiro define o valor 64Bit e o segundo ajusta o valor 32Bit. Mude para o que você quiser inserir.