Pelo que entendi, você está tentando clonar um disco rígido que está em uso no momento.
Eu não recomendaria a clonagem enquanto ela ainda estivesse em uso. O software pode se recusar a executar a tarefa (por exemplo, o GParted não será movido / redimensionado com parções / discos rígidos montados / em uso). Pode ser possível, pois tudo o que você está fazendo é copiar o que está no disco rígido (em vez de mover os dados para outro disco rígido). Como você vai clonar?
É o software que você está usando para cloná-lo no mesmo disco rígido ou em um separado. Se for separado, tente desmontar o disco rígido antes de clonar. Eu normalmente sugiro inicializar em um live CD ou live USB de um sistema operacional Linux ou de um programa de particionamento (por exemplo, Ubuntu, GParted), mas você diz que não pode desligar o computador.
Do jeito que eu vejo, a clonagem é similar a copiar arquivos, e (já que copiar arquivos com o disco em uso é seguro) parece ser seguro cloná-los. Eu não tenho certeza, mas isso é tudo que posso oferecer no momento.
Não vejo nenhum problema com o processo, mas não tenho experiência com 'clonagem' e não tenho certeza absoluta de como isso é seguro.