No Automator você pode criar um serviço. Não escolha entrada em todas as aplicações. Em seguida, adicione o passo Executar applescript e cole este script:
on run {input, parameters}
activate application "iTerm2"
return input
end run
Salve o serviço. Agora você pode atribuir um atalho de teclado em Preferências do Sistema ... Teclado ... Atalhos de Teclado ... Serviços ... Geral. Escolha um atalho que não tenha sido atribuído, como ⌃⌥⌘9
Eu testei com o Safari não com o iTerm2, mas ele deve funcionar com todas as aplicações.