Se você precisar de uma nova tecla modificadora, poderá usar a tecla mode_switch. Seu keycode é 203 (eu acho), assim, em teclados normais, provavelmente não está lá e não é usado (isso é pelo menos a situação com o meu teclado).
Para conseguir o que você quer, você pode usar a ferramenta xmodmap. Veja: link
Eu pessoalmente queria colocar as setas do teclado no meio do teclado (j - baixo; u - up; h esquerda; k - direita), já que é irritante mover a mão para chegar até elas.
O que eu fiz é: crie um arquivo e coloque nele o seguinte:
keycode 66 = Mode_switch NoSymbol
keycode 30 = u U Up Up
keycode 43 = h H Left Left
keycode 44 = j J Down Down
keycode 45 = k K Right Right
keycode 38 = a A Caps_Lock Caps_Lock
agora executar: xmodmap
e pronto.
Eu acho que se você colocá-lo em ~ / .Xmodmap, ele é carregado quando você está logado (então você não precisa chamá-lo manualmente), embora eu não tenha verificado ainda.