se você quiser criptografar arquivos existentes (criptografia no local), não será possível usar criptografia EFS nativa porque as chaves de criptografia estarão sempre acessíveis pelo administrador do domínio (e, portanto, poderão descriptografar)
se você estiver disposto a iniciar um novo processo de criptografia (copie tudo de uma pasta existente para um novo destino criptografado) e se sentir aventureiro, há um projeto chamado encfs que recentemente recebeu um windows port .
é experimental e também na parte inferior da página da porta do projeto há um link para uma interface do usuário para isso.
Também uma solução mais estável já foi mencionada, TrueCrypt
A Microsoft lançou também um software chamado Microsoft Private Folder, mas não está mais disponível para download em seu site. Você pode encontrar uma cópia na SoftPedia link