Você pode usar o IEatBrainz . Ele usa o sistema MusicBrainz para marcar automaticamente seus arquivos. A interface do usuário não é tão polida quanto se espera de um aplicativo do mac, mas funciona muito bem. Ele não altera os metadados do iTunes, então você terá que atualizar isso separadamente. Felizmente, é bastante fácil: basta encontrar o arquivo no iTunes e pressionar Command-I para obter as informações do arquivo. O iTunes lerá as tags e atualizará seus metadados.